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發(fā)布地址:甘肅
01
研究背景
光催化水分解制氫是應(yīng)對(duì)能源危機(jī)的一種極具前景的方法，這得益于其可持續(xù)的光源和水源。1972年，首次發(fā)現(xiàn)n-TiO?能夠發(fā)生光催化析氫反應(yīng)(HER)，這引起了人們對(duì)各類HER光催化劑探索的濃厚興趣。一系列的無機(jī)和有機(jī)半導(dǎo)體，包括CdS、ZnO以及氮化碳，有機(jī)聚合物、金屬有機(jī)框架(MOFs)、共價(jià)有機(jī)框架(COFs)和超分子材料，已被證實(shí)能夠在溫和條件下實(shí)現(xiàn)HER。與無機(jī)物相比，豐富多樣的有機(jī)聚合物半導(dǎo)體具有可調(diào)的光學(xué)帶隙，能夠增強(qiáng)可見光光催化性能。近年來，作為有機(jī)聚合物半導(dǎo)體的COFs已被應(yīng)用于光催化HER。
02
研究內(nèi)容
近日，北京（略）學(xué)院姜建壯教授&王海龍教授課題組通過設(shè)計(jì)一個(gè)給體單元(NDA)和五個(gè)受體單元(BODP、BTDP、NTDP、BSDP和NSDP)構(gòu)建D-A型COFs，詳細(xì)地探索了不同受體單元的電子接受能力對(duì)光催化析氫速率的影響。
在溶劑熱條件下，通過改變雜原子和共軛程度調(diào)控受體單元的電子接受能力設(shè)計(jì)合成了五個(gè)COFs，即USTB-43、USTB-44、USTB-46、USTB-57和USTB-58(見圖1)。在可見光照射下，以3%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的鉑作為助催化劑，抗壞血酸(Aa)作為空穴清除劑，對(duì)這五種COFs進(jìn)行光催化析氫性能評(píng)估。值得注意的是，USTB-46的析氫速率約為35mmolg?1h?1，超過了大多數(shù)先前報(bào)道的COFs基光催化劑。
圖1USTB-43、USTB-43、USTB-43、USTB-43以及USTB-（略）徑和結(jié)構(gòu)示意圖。
圖2USTB-43、USTB-44、USTB-46、USTB-57和USTB-58的紫外-可見漫反射光譜(a)、Tauc曲線(b)及能帶結(jié)構(gòu)示意圖(c)不同Aa濃度(d)和不同Pt負(fù)載量(e)下的光催化析氫活性(f)USTB-43、USTB-44、USTB-46、USTB-57和USTB-58的光催化析氫時(shí)間曲線(g)USTB-46的循環(huán)穩(wěn)定性測試(h)USTB-43、USTB-44、USTB-46、USTB-57和USTB-58的光電流響應(yīng)曲線(h)和電化學(xué)阻抗譜(i)。
03
總結(jié)展望
該工作設(shè)計(jì)并合成了五種基于噻二唑衍生物的二維D-ACOFs，該噻二唑衍生物兼具連接體和電子受體的雙重功能。通過非氮雜原子和共軛核心調(diào)控的連接體工程策略，成功優(yōu)化了電子受體的電子結(jié)構(gòu)，使其與作為電子供體的萘-2,6-二胺相匹配，從而顯著提升了界面電荷轉(zhuǎn)移效率。此外，該策略同步優(yōu)化了光催化析氫的活性位點(diǎn)。這種雙功能協(xié)同作用最終獲得一種高性能光催化劑，其析氫速率達(dá)到35mmolg?1h?1。
（略）狀化學(xué)合成工具包在定向開發(fā)COF光催化劑中的優(yōu)勢。為基于功能分子模塊化設(shè)計(jì)，調(diào)控D-A單元機(jī)構(gòu)與連接體化學(xué)，構(gòu)建更多COFs及其衍生物，以實(shí)現(xiàn)更高效的光催化劑提供理論與實(shí)踐依據(jù)。
04
論文信息
Linkerengineeringofcovalentorganicframeworksforefficientphotocatalytichydrogenevolution
XuDing,XinZhou,XiaoWang,HailongWangandJianzhuangJiang
（略）,2025,AdvanceArticle
https://doi.org/10.1039/D5QI00417A
*文中圖片皆來源上述文章
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05
通訊作者簡介
王海龍教授
北京科技大學(xué)
北京科技大學(xué)化學(xué)與化學(xué)工程系教授、博士生導(dǎo)師。（略）年先后于東北師范大學(xué)，山東大學(xué)，化學(xué)與化工學(xué)院和北京科技大學(xué)獲得學(xué)士，碩士和博士學(xué)位(導(dǎo)師：姜建壯教授)；博士畢業(yè)后在美國德州大學(xué)圣安東尼奧分校和日本國立產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所從事博士后/JSPS博士后工作(導(dǎo)師：陳邦林教授和徐強(qiáng)教授)；2018年加入北京（略）學(xué)院。主要從事卟啉酞菁材料及多孔分子基晶態(tài)材料的合成及物性研究，在Nat.Chem.、CCSChem.、（略）、（略）等雜志發(fā)表論文170多篇，引用10000余次。主持和參與了國家自然青年基金、國際(地區(qū))合作研究項(xiàng)目、重點(diǎn)項(xiàng)目和小米青年學(xué)者項(xiàng)目。
姜建壯教授
北京科技大學(xué)
1981年進(jìn)入北京大學(xué)化學(xué)系學(xué)習(xí)，分獲學(xué)士、碩士和博士學(xué)位。（略）年在山東大學(xué)化學(xué)系工作，2008年到北京科技大學(xué)化學(xué)系工作。入選國家教育部“跨世紀(jì)優(yōu)秀人才”計(jì)劃、“長江學(xué)者”特聘教授及“萬人計(jì)劃”領(lǐng)軍人才，獲得國家自然科學(xué)基金委杰出青年基金。從1990年開始一直從事卟啉酞菁類分子基材料的合成及性能研究，在Nat.Chem.、（略）、（略）等雜志發(fā)表論文600余篇。
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微信：（略）
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